10月24日，Cell 出版社旗下的能源旗舰期刊Joule（IF:46.048）在线发表了beat365体育官方网站方国家/柯维俊/陶晨团队的最新研究成果。该研究团队提出了一种普适方法，即在两步法钙钛矿相薄膜退火形成前，使用少量的油胺氯（OACl）进行提前干预处理，以稳定钙钛矿晶界。这种提前干预的方法使得钙钛矿及其晶界得到了重构。这不仅提高了晶体质量，而且有效抑制了晶界处的缺陷和晶界处残余碘化铅(PbI2)的形成，从而大幅提升了光伏电池的效率和稳定性。

论文题目为“Pre-annealing treatment for high-efficiency perovskite solar cells via sequential deposition” （《退火前的预处理用于两步法制备高效钙钛矿太阳能电池》）。beat365体育官方网站2019级博士研究生王海兵为第一作者，方国家教授、陶晨研究员和柯维俊教授为通讯作者，beat365体育官方网站为唯一署名单位和通讯单位。

研究发现在薄膜退火前使用少量OACl对薄膜进行预处理，从根本上改变了钙钛矿薄膜在退火过程中的结晶和分解模式。该工作提出的方法首次实现了钙钛矿薄膜退火过程中从晶粒表面而不是从晶界处开始分解。与传统钙钛矿薄膜中过量碘化铅来源于晶界分解不同，该研究证明了钙钛矿中残余碘化铅也可能来源于钙钛矿表面分解所造成。该方法通过诱导钙钛矿从表面分解而不是晶界，这样很好地稳定了钙钛矿薄膜的晶界。该方法生成的钙钛矿晶界在外部应力（如湿气、热、光或X射线照射）下具有显著提升的稳定性。使用的OACl不仅使钙钛矿晶粒具有择优取向生长特性，而且通过OA+与钙钛矿A位空位相互作用，使钙钛矿晶粒表面出现残余的PbI2，增强了钙钛矿/空穴传输层界面处的空穴抽取和传输。这种方法通过利用PbI2传导空穴的优势提高了铅卤钙钛矿太阳能电池的效率，同时有效地避免了其对钙钛矿器件稳定性的副作用。同时，OACl的Cl-与钙钛矿薄膜中的卤素空位相互作用能够有效钝化卤化物空位。进一步采用OACl plus策略(即钙钛矿膜退火前先用OACl预处理，退火后再用OACl处理一次)，使得铅卤钙钛矿太阳能电池获得了24.95%的光电转换效率。这是目前报道的两步顺序沉积制备方法中最高的光电转换效率之一。此外，该研究还获得了85.5%的超高填充因子，这是目前基于n-i-p平面结构钙钛矿太阳能电池中最高值之一。未封装的OACl plus处理的钙钛矿太阳能电池在氮气气氛中在约55 ℃的温度下，在最大功率点连续运行1000小时后，仍保持其初始效率的81%，表现出良好的稳定性。

该研究在该领域首次呈现了将PbI2分布到钙钛矿晶粒表面而不是晶界的过程，说明对残余PbI2的调控和钙钛矿稳定性的提升是可行的。提前干预处理不仅提高了钙钛矿太阳能电池的效率和光稳定性，同时增强了钙钛矿光伏领域对钙钛矿太阳能电池商业化的信心。

该工作得到国家科技部、国家自然科学基金重点项目、湖北省技术创新重大专项以及中央高校基本科研业务费等项目的支持，也受到了beat365体育官方网站电镜中心、纳米中心的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.10.001