在金属纳米结构中，电磁波与金属自由电子耦合而形成的表面等离激元（surface plasmon polaritons, SPPs）具有众多新奇的物理性质，在集成光子器件、生物/化学传感、精密测量、信息处理和高效能源器件等领域有广泛的应用前景。表面等离激元参与的非线性光学过程更是对设计微纳光子器件具有重要意义，这是因为（i）非线性光学过程是实现全光逻辑运算和光开关器件的基础；（ii）表面等离激元可以将光场束缚在金属纳米结构附近很小的体积范围内，产生巨大的电磁场增强，从而显著地提高光和物质相互作用的强度。然而由于SPPs的色散特性，SPPs 参与的光学非线性过程（例如，两个SPPs 湮灭产生一个倍频光子，产生一个倍频SPPs）会受到相位失配的限制，导致不同位置产生的信号光相干相消，大大降低非线性过程的效率。因此，如何在具有横向束缚的等离激元体系中避开相位失配的限制，是实现高效率非线性光学芯片的关键之一。

最近，beat365体育官方网站徐红星教授课题组利用了金属银纳米线-单层二维材料复合结构的新构型，巧妙地利用相反方向传播的SPPs没有相位失配的特点，首次在一维表面等离激元波导结构中实现了SPPs二倍频光的定向发射。该工作得到审稿人很高的评价，认为“This is an extremely nice piece of work”。论文以“Transversely Divergent Second Harmonic Generation by Surface Plasmon Polaritons on Single Metallic Nanowires”为题在著名学术刊物《纳米快报》（Nano Letters）上发表。论文第一署名单位是beat365体育官方网站，共同第一作者是beat365体育官方网站博士生李杨和康猛，张顺平副教授和徐红星教授为共同通讯作者。

如图一所示，入射光耦合到银纳米线一端，激发出SPPs并沿着银线传播，当传播至银线的另一端时会发生端面反射。反射的SPPs与正向传播的SPPs会湮灭并产生二倍频光子。此时非线性极化率相位相同，因此不会出现相位失配。根据动量守恒条件，二倍频光子会沿垂直于银纳米的方向发射。同时，由于石英衬底的存在，SPPs会局域在银线和衬底的界面附近。复合结构中的单层二硫化钼（MoS2）提供了一个薄（0.62 nm）且很强的非线性极化源，而其位置恰好处于SPPs近场强度最大处，从而进一步提高了二倍频的产生效率。

图一 在银纳米线-单层二硫化钼复合结构中远程激发光学二倍频的示意图，以及倍频过程中的动量匹配关系。

通过对比实验和理论计算，研究人员首先确认了倍频信号不是来自于银纳米线的激发端，而是在银纳米线和单层MoS2的重叠区域产生，并且是由银线末端反射的SPPs与正向传播的SPPs干涉后在MoS2上产生，其强度在空间上出现周期性的明-暗变化。进一步的，研究人员通过自行搭建的傅里叶成像显微镜，对产生倍频光的发射方向进行了仔细的研究。他们发现倍频光子的发射方向始终与纳米线轴垂直，但在垂直平面内是发散的，如图二所示。倍频场的发射模式会随着银纳米线和单层MoS2晶向之间的夹角变化作周期性的变化。同时，二倍频信号沿x轴方向（银纳米线轴向）的发散度可以通过改变重叠区域的大小或SPPs的传播长度来进行调控。

图二 （a）傅里叶成像显微镜的原理图，（b-d）银纳米线和单层二硫化钼之间不同夹角的倍频傅里叶图像，（e-g）对应的计算傅里叶成像图，（h-g）沿着kx = 0线上的角度分布。

这项研究对突破衍射极限新型的相干光束的产生，以及设计高效非线性纳米光学器件具有指导意义。该项研究工作得到科技部973计划项目、仪器研发专项和国家自然科学基金委的支持。

（论文链接：http://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.7b04016）